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2022-07-11    来源:http://www.o3test.com/   浏览量:    
臭氧催化剂投加量对模拟草酸废水COD 去除效果的影响
 
        比较了单独臭氧氧化、MnO2催化剂吸附和MnO2催化臭氧氧化3 个体系对模拟草酸废水COD 的去除效果,考察催化剂投加量对COD 去除率的影响,并建立和验证了草酸氧化降解中的独立反应式.实验结果表明:单独臭氧氧化、MnO2 催化剂吸附和MnO2 催化臭氧氧化3 个体系对模拟草酸废水COD 的去除率分别为4.94%、20.83%和44.44%.MnO2催化剂最佳投加量为0.500 g/L 时,COD(草酸初始质量浓度500 mg/L,初始COD 质量浓度89 mg/L,反应时间1 h)的去除率高达85.87%,由于MnO2催化O3产生·OH,MnO2/O3体系对模拟草酸废水COD 的去除率明显提高.依据化学计量矩阵方法,验证并确立了草酸氧化降解过程的独立反应式.动力学理论计算和实验结果均表明,MnO2催化臭氧氧化模拟草酸废水COD的降解过程符合准一级动力学方程(R2>0.9).
1、不同体系中模拟草酸废水COD去除效果
        实验对比了单独臭氧氧化、MnO2 催化剂吸附和MnO2 催化臭氧氧化3 个体系对模拟草酸废水COD的去除率,结果如图1 所示,其中,MnO2催化剂的投加量为0.167 g/L.从图2 中可以看出:单独臭氧体系中模拟草酸废水的COD 去除率不到5%.由于臭氧分子与草酸的直接反应速率常数≤4×10-2 L/(mol·s),此过程反应速率较慢,导致单独臭氧对草酸废水COD去除率较低.当加入0.167 g/L MnO2催化剂后,20 min 吸附平衡时COD 去除率达到20.83%.该反应体系中分散的MnO2 能吸附H2O 分子,并将H2O分子分解成OH-和H+,形成表面羟基,表面羟基具有离子交换性质,因而表面羟基成为主要的吸附中心.另外,MnO2 上Lewis 酸位点能协调Lewis 碱分子,这些位点极具反应性,MnO2 表面对羧酸阴离子具有较高亲和力[15].因此,单独MnO2 催化剂对模拟草酸废水有一定的吸附作用.当体系吸附平衡后开始通入臭氧,MnO2(0.167 g/L)催化臭氧氧化草酸废水时COD 去除率提高到44.44%.MnO2 促进水环境中臭氧分解产生·OH,·OH 的氧化能力强(E0=2.8 V),且草酸与·OH 的反应速率常数≤1.4×106 L/(mol·s),该常数远高于臭氧与草酸的直接反应速率常数[16].因此,MnO2催化剂和臭氧能够协同促进草酸的降解.

图1不同体系对模拟草酸废水COD去除效果
        此外,在MnO2/O3 体系中,Mn4+/Mn3+在反应中发生电子的转移,生成另一部分·OH,提高催化活性,实现对有机物的彻底氧化(反应式(1)—(4))[17].
2、MnO2投加量对模拟草酸废水COD去除的影响
        MnO2 的投加量直接影响着目标污染物的降解率,因此在草酸的初始质量浓度为500 mg/L,初始COD 为89 mg/L,总反应时间为60 min 的条件下考察MnO2催化剂投加量对模拟草酸废水的降解效果,实验结果如图2 所示.由图2 可知:随着MnO2催化剂投加量从0.167 g/L 增加到0.500 g/L,反应60 min后,COD 去除率从44.44%提高到85.87%;MnO2 催化剂投加量继续增加至0.668 g/L,COD 去除率稍下降至80.69%.总体而言,随着MnO2催化剂投加量的增加,模拟草酸废水的COD 去除率呈现先升高后降低的趋势.随着催化剂投加量的增加,臭氧与催化剂的接触面积增加,由于催化活性位点的数量增加,更多的臭氧被催化产生·OH,促进了草酸的降解[18].但是催化剂投加量过多时,会降低催化剂单位面积上草酸与臭氧的接触浓度,导致COD 去除率下降[19].因此,本实验体系中,MnO2 催化臭氧氧化模拟草酸废水的最佳投加量为0.500 g/L.

图2催化剂投加量对模拟草酸废水COD 去除效果的影响
 
3、动力学分析
        为了进一步探究MnO2 催化剂投加量对模拟草酸废水COD 去除率的影响,进行动力学分析.对于表面吸附–催化反应过程,动力学分析考虑了两种情况:一是考虑催化剂吸附的去除率效果,建立表面吸附–催化反应动力学;二是单独考虑此过程的催化反应动力学.
2.3.1 吸附–催化反应动力学
        考虑了催化剂吸附的去除率贡献,不同催化剂投加量体系中COD 去除浓度对数图的线性拟合结果如图3 所示.根据图3建立了准一级动力学方程,结果见表1.由表1 可知:所有实验体系中准一级动力学方程的相关性系数均达到0.9 以上,说明MnO2催化O3氧化对模拟草酸废水降解符合准一级动力学.
图3 不同催化剂投加量体系中-ln(CODt /COD0)与时间的关系
表1 不同催化剂投加量对模拟草酸废水降解动力学的影响
 
        催化剂投加量影响效果显著性检验(P 检验)表明,所有P 值均远小于0.05,说明MnO2催化剂投加量显著影响模拟草酸废水COD 的去除效率.当MnO2 投加量由0.167 g/L 增加到0.500 g/L 时,动力学常数由0.010 8 min-1 升高到0.028 8 min-1,说明随着MnO2 催化剂投加量的增加,模拟草酸废水COD的去除效率逐渐升高.而MnO2催化剂投加量升高至0.668 g/L 时,动力学常数随之下降至0.025 6 min-1.
 
2.3.2 催化反应动力学
        若不考虑催化剂吸附的去除率贡献,进行动力学分析其降解过程,结果如图4 所示,根据图4 建立了准一级动力学方程,结果见表2.由表2 可知:所有实验体系中准一级动力学方程的相关性系数均达到0.9 以上,说明不考虑催化剂吸附的影响,MnO2 催化臭氧氧化对模拟草酸废水的降解过程仍然符合准一级动力学.
图4 不同催化剂投加量体系中-ln(CODt /COD0)与时间的关系(反应阶段)
表2 不同催化剂投加量对模拟草酸废水降解动力学的影响(反应阶段)

标签:臭氧催化剂(4)投加量(2)


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